但不久后的公元703年（长安三年）九月，张昌宗诬告魏元忠与太平公主的情人司礼丞高戬，引起武则天大怒，将魏高二人下狱。
二张与太平公主及李家的关系，彻底破裂。
公元705年（神龙元年），李家的拥护者、宰相张柬之，发动兵变，诛杀二张，逼武则天逊位给太子李显。
太平公主由于参与诛杀二张兄弟有功，而受封“镇国太平公主”。
其兄李旦封“安国相王”，开府，封五千户。
李显复位之后，太平公主逐渐走到幕前，积极参与政治。她受到李显的尊重，李显曾特地下诏，免她对皇太子李重俊、长宁公主等人行礼。
中宗朝，韦后与安乐公主乱权，唯惧太平公主多谋善断。
公元707年（景龙元年）七月，太子李重俊谋反。安乐公主与宗楚客，想趁机陷害太平公主与相王李旦兄妹，遂诬告他们与太子同谋。
主审官御史中丞萧至忠，对李显流泪进谏，“陛下富有四海，不能容忍一弟一妹，而让人罗织罪名残害么！”
太平公主与李旦得以幸免于难，但太平公主与安乐公主的敌对，已明显白热化。
也有野史记载称，上官婉儿因崔湜的原因，与太平公主成为情敌，并投入韦氏阵营。
公元710年（景龙四年）六月，李显被韦后与安乐公主毒死。
上官婉儿与太平公主一起草拟遗诏，立温王李重茂为皇太子，皇后知政事，相王李旦参谋政事，试图在韦后与皇族之间谋取平衡。
但宗楚客与韦后党羽商议，改相王李旦为太子太师，架空了李旦，打破了这一平衡。
七月，太平公主派其子薛崇简，与刘幽求一起，参与了李隆基等诛杀韦后的行动，清除了韦氏党羽，并亲手将李重茂拉下皇位，拥立相王李旦复位，是为唐睿宗。
太平公主因此番功劳而晋封万户，为唐朝公主权势之顶峰。
太平公主屡立大功后，权势地位更加显赫重要。
李旦经常同她商量朝廷的大政方针，每次她入朝奏事，都要和李旦坐在一起，谈上一段时间。有时她没去上朝谒见，李旦会派宰相到她的家中，征求她对某些问题的处理意见。
每当宰相们奏事的时候，李旦就要询问：“这件事，曾经与太平公主商量过么？”
接下来，他还要问道：“与三郎商量过么？”
在得到宰相们肯定的答复之后，李旦才会对宰相们的意见表示同意。
三郎，指的是皇太子李隆基。
凡是太平公主想干的事，李旦没有不同意的。朝中文武百官自宰相以下，或升迁或降免，全在她的一句话，其余经过她的举荐而平步青云担任要职的士人，更是不可胜数。
由于太平公主的权势甚至超过了李旦皇帝，所以对她趋炎附势的人数不胜数。
太平公主的儿子薛崇行、薛崇敏、薛崇简三人，都受封为王。
太平公主的田产园林，遍布于长安城郊外各地，她家在收买或制造各种珍宝器物时，足迹远至岭表及巴蜀地区，为她运送这类物品的人不绝于路。
太平公主在日常衣食住行的各个方面，也处处模仿宫廷的排场。
李旦则试图在李隆基和太平公主之间寻求政治平衡，以避免伤害到任何一人。
在此期间，太平公主曾劝说李旦下旨，搜集编撰上官婉儿的着作，保留了这位才女的作品。
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