归降后，李愬不仅没有杀他，反而给予他优待和重用，并将自己准备袭击蔡州的计划告诉他，询问他的意见。吴秀林回答道：“想要攻取蔡州，非用骁将李佑不可。”于是，李愬设计生擒了李佑，并且不顾众人反对，免除其死罪，加以优待。就这样，李佑也得到了李愬的重用，经常参与商议和演习攻打蔡州的计划，甚至常常讨论到深夜。李愬善待降将，并且给予他们充分的信任，这也得到了回报。这些降将们都感激涕零，纷纷表示愿意效忠于他。此外，李愬还秘密招募了3000名死士，每天亲自训练他们，作为奇袭蔡州的主力部队。同年9月28日，李愬准备攻打吴方县，诸位将领都说：“今天是收网日，不利于行军打仗。”李愬便对大家说：“我们的兵马数量本来就不占优势，如果正面交锋，肯定会吃亏。所以，我们必须出其不意，才能取得胜利。”
就在今日，乃是收网日，敌军定会放松戒备，此时便是我们进击之最佳时机。随后，李愬亲自率领军队出发，果不其然，他们成功攻克了无妨外城，斩首一千余级。内城的兵马见状，不敢轻易出战。于是，李愬率兵撤回，以诱使吴方兵马出动。果然，淮西将领孙宪忠中计，率兵追击。李愬见此情景，立即跳下马来，下令道：“有胆敢退却者，一概斩杀！”士兵们立刻回军作战，并成功斩杀了敌将孙献忠。通过这一场场小规模的胜利，唐军将士们逐渐恢复了士气与信心，同时也为后续攻打蔡州奠定了坚实的基础。
元和十三年（公元八百一十七年）九月，李佑经过一番探查得知，淮西的精兵强将都被调往了前线和边境地区，而负责守卫蔡州的士兵都是些老弱病残。他意识到这是一个绝佳的机会，便向李愬进言道：“现在袭击蔡州的条件已经成熟，可以直接攻打西城，一举擒拿吴元济！”李愬深以为然。
十月初十，一个风雪交加的夜晚，李愬命令李佑率领三千名敢死队员作为先锋部队，自己则亲自率领三千名将士作为中军，同时命令李进城率领三千人殿后。整个军队悄悄地向蔡州进发。这次行动的计划非常保密，除了个别将领之外，全军上下都不知道此次行军的目的地和任务是什么。李愬下达了严格的命令，要求士兵们无论遇到什么情况都不要管、不要问，只需一直向东行进。
军队在夜间行进了三十里后，到达了张柴村。他们稍作休整，然后李愬下令全军立即出发。此时，诸将纷纷感到疑惑不解，他们联名上书询问军队要开往何处。直到这时，李愬才正式宣布：“我们要进入上书询问军队要开往何处。
此时夜深人静，寒风刺骨，大雪纷飞，天地间一片苍茫。士兵们被严寒折磨得精疲力竭，马匹也冻死在路上，但他们仍坚持前行，不敢违抗军令。在如此恶劣的环境下，唐军强行行军三十五里，终于抵达蔡州。自吴少诚抗拒朝廷命令以来，唐军已经三十多年没有来过这里，因此蔡州守军毫无防备。李佑带领敢死队，在城墙上凿洞，身先士卒，登上城头，杀死守门士卒，打开城门，迎接大军进城。李愬进入城中后，一面派人攻打崖城，一面安抚淮西前线大将董重质的家属，并让他的妻子前往朝祥。不久，董重质独自骑马来到李愬军中投降。武元吉失去了军队回援的希望。次日黄昏，唐军攻破崖城，活捉贼首张无缘己。同一天，淮西各州陆续有两万多人归降。至此，淮西已经平定。淮西方阵的平复，令天下各方阵大为震动。
元和十三年（818年），承德王承宗主动归附朝廷，而与此同时，平度节度使李师道却再次反叛。面对这一情况，李愬率领军队与叛军连续激战11次，成功俘获叛军将领50名，俘杀叛军上万名，并攻克了平度重镇金乡。次年，他又接连攻占平卢多地，叛乱终于被平息。其他方镇见状，纷纷主动向朝廷上表，称臣纳贡，表示愿意归顺。至此，全国藩镇割据的局面终于结束，唐朝重新恢复了统一。
然而，好景不长。公元八百二十一年，幽州、郑州等地再度爆发叛乱。此时，李愬正欲带领其父曾用过的宝剑出征，但突然患上重病。穆宗得知此事后，立刻派遣他人接替李愬的职务。最终，在李愬返回洛阳后，于当年十月病逝，享年49岁。朝廷追赠他为太尉，并赐谥号“武”。
回顾李愬的一生，他为官尽心尽力，政绩卓越。作为一名将领，他善于治军，作风严谨，对待将士宽厚有加，深得军心。对于那些有声誉的人，他大胆任用，尤其是对降将更是信任有加，因此能够了解敌军的情况。此外，他还重视人才选拔和培养，通过自己的努力推动了唐朝的发展和繁荣。在他去世后，人们对他的功绩和品德给予了高度评价，认为他是一个杰出的官员和军事家。
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