2006年——2007年：NBA全明星赛，詹姆斯取得26分、6个篮板及6次助攻。另外，骑士以50胜成绩成为NBA东部第二种子球队。这个球季平均取得27.3分、6.7个篮板、6.0个助攻及1.6个抢断。季后赛首轮对手是华盛顿奇才，骑士直落四场横扫对手。第二轮的对手是新泽西网队，骑士队以4-2淘汰对手，他们自15年来首次跻身东部决赛。决赛的对手是底特律活塞，骑士队首先在总场数先落后0比2，最后反胜4比2。詹姆斯在第五场比赛表现出色，个人取得48分，尤其在比赛后段表现神勇，包办队中最后的30分中的29分。最后在两次加时后，击败了活塞骑士队历史上首次取得NBA东部联盟冠军。在总决赛中，对手是圣安东尼奥马刺，骑士被马刺连续四场击败，而詹姆斯在总决赛中面对防守专家鲍文特殊照顾下表现不尽如人意，四场下来平均得分为是22.0分、7.0个篮板及6.8个助攻。但其命中率仅为35.6%，且错过了多次最后一击的机会。但纵观整个季后赛中，詹姆斯表现已经不错，平均取得25.1分、8.0个篮板及8.1个助攻。成为第一位骑士队非后卫球员连续8场比赛至少有7次助攻。
2007年——2008年：詹姆斯连续4年入选东部联盟全明星，在NBA全明星赛上阵。他成为比赛中的最有价值球员，以27分、8个篮板、9个助攻、2个抢断及2个盖帽协助东部联盟；以134-128击败西部联盟。2008年2月27日，詹姆斯在对波士顿凯尔特人的比赛中，取得了个人生涯的第10，000分。他仅以23岁59天，成为最年轻达成10，000分的球员（旧记录是科比·布莱恩特的24岁159天），此外他花了368场完成10，000分，是NBA第九最快的记录。3月21日对多伦多猛龙的比赛中，取得29分，取代布拉德·多赫蒂成为骑士队总得分最高的球员，以分超过多赫蒂的分。赛季结束后詹姆斯成为2007-08球季常规赛平均得分最高的球员，不过在常规赛MVP评选中不敌科比·布莱恩特、克里斯·保罗和凯文·加内特之下得第四。但成为了NBA2007-2008赛季的得分王。詹姆斯以45胜37负成绩带领球队晋身季后赛，在第一轮面对华盛顿奇才，以总场数4比2击败对手。在第二轮面对拥有三巨头的波士顿凯尔特人，詹姆斯带领骑士队迫使凯尔特人进入第七场比赛，遗憾在第七场中惜败以总场数3比4负于对手未能再进一步。
2008——2009年：2月4日作客对纽约尼克斯的赛事中，詹姆斯几乎完成自1975年贾巴尔以来个人得分超过50分的三双，在比赛中取得52分、11次助攻及9个篮板。原本赛后的统计是抓到10个篮板，但之后修正为9个篮板。在3月10日至13日，詹姆斯连续三场赛事取得三双成绩。3月25日骑士队击败新泽西篮网后，协助球队取得自成立以来最好的成绩。凭借2008——2009赛季出色的表现詹姆斯成为常规赛最有价值球员，他本人也成为即2001年的艾弗森后，2001-2009年9年来第一个出自东部的MVP。季后赛中的骑士队以不败的姿态以4比0先后击退底特律活塞队及亚特兰大鹰队率先晋身东部决赛，对手是奥兰多魔术队，但是第一场比赛就遭到魔术队顽强反击，希度·特克格鲁最后关头命中关键球，随后助攻刘易斯确立领先。此役更被特科格鲁拿下15分14次助攻。第二场比赛，魔术与骑士战斗到最后关头，特科格鲁突破后左侧跳投命中；詹姆斯在最后1秒面对特科格鲁起手射进一球三分球，以96-95反胜，在总场数追平1比1。这个系列赛里詹姆斯的表现已经无可挑剔，打出了场均38.5分（48.7%命中率）8.3篮板8助攻恐怖数据。但最终骑士还是以总场数2比4负于魔术，未能晋身总决赛。
2009——2010年：詹姆斯连续六次参加NBA全明星赛，更连续三年取得250万票。2月18日取得43分、13个篮板及15次助攻，最后116-118惜败丹佛掘金。这是自1962年2月13日奥斯卡·罗伯逊以来首次有球员在单场比赛取得40分、13个篮板及15次助攻。詹姆斯带领骑士以61胜的战绩再次笑傲全联盟，他也蝉联了这个赛季的常规赛MVP，也成为NBA史上第十位连续两个赛季获此殊荣的球员。这个赛季詹姆斯常规赛场均贡献8.6次助攻，超越大鸟伯德的场均7.6次助攻，成为NBA历史上单季场均助攻最多的小前锋。但是到了季后赛，在4比1淘汰公牛队之后，詹姆斯的右肘韧带撕裂，打止痛针坚持出战。另外，半决赛期间传出的同队队友韦斯特和皇帝母亲有染事件更是让詹姆斯难以接受，骑士化学反应已经被彻底破坏，最终以总比数2比4不敌凯尔特人队，其中第五场更是14投仅仅三中取得15分。在对阵凯尔特人系列赛第六场比赛中（也是詹姆斯在骑士最后一场比赛），詹姆斯取得了27分19个篮板10次助攻的三双数据，19个篮板也是詹姆斯个人季后赛篮板新高，另外他还贡献3次抢断，这四项数据也是全队最高。但篮板新高和恐怖的个人数据却不能成为詹姆斯状态糟糕的遮羞布，因为他得到这样数据的同时也付出了巨大的代价。詹姆斯全场21投8中，命中率只有38%，同时出现的9次失误。詹姆斯宣布将在新球季换穿6号球衣，原因是为了尊重迈克尔·乔丹而放弃自己原有的23号背号。
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