袁术听了阎象这番话不吭声，心里却是非常恼怒。又令人召张范前来，张范以疾病推辞，令弟弟张承前去。袁术对张承说：“过去周王室衰颓，就出现了齐桓公、晋文公的霸业；秦朝政治失败，汉朝就接替利用其势而兴起。现在我凭借土地广阔、士民众多的优势，打算求取齐桓公那样的福分，追随汉高祖的足迹，怎么样？”张承回答：“这事在于德行而不在强力。如果谁能推行德政，以此来统一天下人的愿望，即使只凭着匹夫的资历，而去成就称霸称王的功业，也是不难的。假如有超越本分的追求，冒犯天时而轻举妄动，那众人就会抛弃他，谁还能使他兴旺呢？”袁术很不高兴。
这一年，曹操平定兖州，趁势东侵陈地。次年正月，曹操军临武平，袁术所置的陈相袁嗣投降。
《魏略》称：兴平末，曹操一次外出时遇袁术部曲追杀，走入秦家中。曹真父亲秦邵（字伯南）为救曹操，冒名顶替，袁术部曲误以为他就是曹操，遂杀之而去，使曹操躲过一劫。（此与《三国志》记载的曹邵死因不同）
曹操又派曹洪率兵西迎献帝，袁术部将苌奴与卫将军董承据险阻拦，曹洪不得前进。
汝南、颍川的黄巾何仪、刘辟、黄邵、何曼等人，各聚众数万，最初响应袁术、依附孙坚。二月，何仪等人都被曹操击破。
建安之初，袁术部将戚寄、秦翊也被避乱扬州的刘馥说服，率众投降了曹操。
袁术自入扬州，与徐州牧陶谦逐渐不和。先是袁术自称徐州伯，之后陶谦又将从寿春前往江都的吕范当成觇候收捕拷问。陶谦死后，刘备提议将徐州让给袁术，徐州人不从，请刘备领徐州。陈登等人又遣使告知袁绍，袁绍也同意刘备领徐州。自此，徐州与袁术断绝关系。
建安元年（196年），袁术引兵北上徐州攻打刘备，又任命吴景为广陵太守。刘备率军与袁术相持于盱眙、淮阴。相持一个月，双方互有胜败。
吕布初入徐州时，曾写信给袁术。袁术与刘备交战时，回信给吕布说：“过去董卓作乱，破坏王室，祸害袁氏门户，袁术举兵于关东，未能诛杀董卓。将军杀死董卓，送其首级，为袁术扫灭仇耻，使袁术明目于世，死生无愧，这是第一件功劳。昔日金尚率兵向兖州，南至封丘，为曹操所逆击，流离迸走，几至灭亡。将军攻破兖州，使袁术明目于远近，这是第二件功劳。袁术出生以来，未曾听闻天下有刘备，刘备举兵与袁术对战；袁术凭将军神威，得以击破刘备，这是第三件功劳。将军有三大功劳，袁术虽然不够聪明，但愿意尊奉将军至死。将军连年攻战，军粮较少，如今我愿送二十万斛米，在道上迎接将军。不但如此，粮食还会不断赠送；如果将军缺少兵器战具等物资，也可一并禀报，袁术必当听命。”
吕布看后大喜，于是率兵前往下邳。当时下邳守将曹豹与刘备手下不和，也派人迎接吕布，吕布一举攻破下邳。
刘备得知后方被袭，只得引军退还，到达下邳时，军队崩溃。刘备收集散卒，东取广陵，被袁术军击败，只得向吕布请降。吕布怨恨袁术不愿再送粮，于是以刘备为豫州刺史。吕布令刘备屯小沛，与自己并力攻击袁术。
后来，袁术又命将军纪灵率步骑三万攻打刘备，被吕布以“辕门射戟”劝解。
这年七月，将军韩暹、杨奉护送汉献帝回洛阳。九月，曹操把献帝带到许县，杨奉、韩暹率军追击车驾，事败，又遭曹操攻击，于是投奔袁术。
沛相陈珪，是故太尉陈球之侄，与袁术皆为公族子孙，两人年少时就有交情。袁术为了招募陈珪为己所用，便写信给他说：“昔日秦朝政治混乱，天下群雄争相夺取，最终由智勇兼备之人得到天下。如今世事纷扰，将有瓦解的趋势，确实到了英雄有为之时。我与足下是旧交，足下愿意来辅佐我吗？如果我能够成就大事，您便是我的心腹。”
陈珪的次子陈应当时正在下邳，袁术便胁迫陈应作为人质，认为必使陈珪投靠自己。陈珪回信答复：“昔日秦末之际，皇帝肆意残暴，虐政遍布天下，致使百姓遭受痛苦、吏民无法活命，于是土崩瓦解。如今虽然形势衰微，却不如秦朝的苛政暴虐扰乱。曹将军英明神武、顺应时运，恢复国家刑法，即将扫除凶恶之人，使得天下安定，这实是已经有了迹象的。我以为足下会与他齐心协力，匡扶汉室，可是足下却阴谋不轨，自招灾祸，岂不让人痛心呢！如果您迷途知返，还可以免祸。我与足下是旧交，故而陈述真情，虽然听起来逆耳，实是至亲之人的忠告。若是要我谋求私利而阿附足下，我宁死也不为。”
袁术一直认为袁姓出自于陈，陈是舜之后，以土承火，得应运之次。又以为谶文云：“代汉者，当涂高也。”说的就是自己，故袁术获得玉玺后，常有称帝的野心和意图。
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