野史中还流传着一个细节：张柬之接到入京任命时，正在荆州府衙处理一桩田产纠纷。下属捧着圣旨进来，他看完后竟毫无波澜，继续判案，直到将纠纷调解完毕，才对下属说：“收拾行装吧，去洛阳。”下属不解：“大人晋升宰相，为何不喜？”张柬之笑道：“相位是用来做事的，不是用来享乐的。如今朝堂暗流涌动，此去洛阳，怕是比在荆州更难啊。”长安元年（701年），76岁的张柬之正式入阁，任“同凤阁鸾台平章事”（即宰相）。入阁当天，他身着紫色官袍（三品以上官员服饰），站在朝堂上，与武三思、张易之等权臣并肩而立，神色平静。野史《大唐新语》记载，武三思私下对人说：“这老东西年纪一大把，还来抢相位，真是不知天高地厚。”张柬之听说后，只淡淡回应：“我来不是抢相位，是来保大唐的。”
张柬之上任后，做的第一件事，便是整顿吏治。当时，张易之、张昌宗兄弟凭借武则天的宠爱，大肆卖官鬻爵，甚至将“拾遗”“补阙”（谏官）这样的要职，明码标价卖给纨绔子弟。张柬之收集了二人贪腐的证据，在朝堂上弹劾：“张易之兄弟恃宠而骄，败坏吏治，若不严惩，恐动摇国本。”武则天虽心知肚明，却不愿处置二张，只说：“二人年少无知，朕会严加管教，此事不必再提。”张柬之并未放弃。野史记载，他曾在退朝后拦住武则天的銮驾，跪在地上直言：“陛下若纵容二张，日后必生祸乱。臣愿以老命担保，恳请陛下除之！”武则天被他逼得没办法，只好将二张暂时贬为“控鹤监丞”（管理宫廷御马的小官），但没过多久，又恢复了他们的官职。此事让张柬之彻底明白：只要武则天在世，二张就难以根除，而要想还政李唐，必须等待一个合适的时机。
在宰相任上，张柬之一边与武氏集团、二张势力周旋，一边暗中联络支持李唐的大臣。他首先找到的，是时任“凤阁侍郎”（中书省副长官）的崔玄暐。崔玄暐出身河北望族，为人正直，一直不满武氏专权。野史《御史台记》中说，张柬之与崔玄暐初次密谈时，在书房内摆了一幅《汉高祖入关图》，指着图中“约法三章，安定民心”的场景说：“如今的局面，与秦末相似，百姓盼着李唐复兴，就像盼着太平一样。你我若能联手，必能成就大事。”崔玄暐会意，当即表态：“愿听先生差遣。”随后，张柬之又联络了桓彦范、敬晖、袁恕己三人。桓彦范时任“御史中丞”，以敢言着称；敬晖任“中台右丞”（尚书省官员），掌管官员考核；袁恕己任“司刑少卿”（大理寺官员），负责司法审判。这四人都对武氏集团和二张不满，很快便与张柬之结成了“反武联盟”。野史记载，五人曾在张柬之的府中歃血为盟，誓言“共扶李唐，诛除奸佞”。此时的张柬之，虽已年近八十，却精力充沛，每天不仅要处理朝政，还要秘密筹划大事。他的儿子张愿劝他：“父亲年事已高，何必如此操劳？不如辞官回乡，安享晚年。”张柬之却摇头：“我这一生，蹉跎了大半辈子，如今好不容易有机会为国效力，岂能退缩？若能让李唐重归正统，我死而无憾。”
武周神龙元年（705年）正月，洛阳城笼罩在一片寒雾中。武则天已病重在床，住在长生殿内，身边只有张易之、张昌宗兄弟侍奉，大臣们想见她一面，都被二张拦在殿外。野史《洛中纪异》记载，二张此时已慌了神——他们知道，一旦武则天去世，李显即位，自己必然会被清算。于是，他们暗中联络武三思，计划伪造武则天遗诏，立武三思为帝，同时除掉李显、李旦和太平公主。这个消息，通过张柬之安插在宫中的眼线（一名叫王同皎的侍卫，李显的女婿）传到了宰相府。张柬之知道，不能再等了。正月二十二日夜，他召集崔玄暐、桓彦范、敬晖、袁恕己四人，在府中密室商议政变计划。野史详细记载了当时的场景：密室中点着一盏油灯，张柬之铺开一张洛阳宫城图，指着玄武门说：“羽林军是关键，必须控制住这里，才能顺利进入长生殿。”
控制羽林军的关键，是时任“左羽林大将军”的李多祚。李多祚是靺鞨人，早年跟随唐高宗征战四方，立过赫赫战功，却因不是武氏亲信，一直被排挤。张柬之亲自登门拜访李多祚，开门见山：“将军今日的富贵，是谁给的？”李多祚一愣，答道：“是高宗皇帝。”张柬之又问：“如今高宗皇帝的儿子（李显）被废，奸人当道，将军难道不想报答高宗的恩情吗？”李多祚当即落泪：“愿随先生诛杀奸佞，拥立庐陵王！”野史中说，李多祚为表忠心，当场割破手指，歃血为誓。张柬之则承诺：“事成之后，必保将军世代富贵。”随后，李多祚暗中联络了羽林军中的将领李湛、杨元琰等人，这些人大多是忠于李唐的旧部，很快便组成了一支五百人的“政变部队”。
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